Modelling electrolyte adsorption in nanoporous materials - Lukšič, Miha (Acta chimica slovenica, 2006)
S pomočjo velekanonične Monte Carlo simulacije smo proučevali strukturne in termodinamske lastnosti raztopin modelnega elektrolita v neurejeni porozni snovi, ki vsebuje elektronevtralno kombinacijo nabojev. Porozno snov (adsorbent) smo si zamislili kot i) ravnotežno razporeditev ionov v +1: -1 elektrolitu pri neki koncentraciji c0, ii) kot sistem dipolov (delec sestavljata pozitivno in negativno nabiti kroglici), iii) kot zbir verig, sestavljenih iz togih kroglic z alternirajočim nabojem (poliamfolit), ter iv) kot sistem pozitivno nabitih verigastih molekul (oligoelektrolit) s pripadajočimi protiioni. Modelni elektrolit (adsorbat) je bil v termodinamskemravnotezju z adsorbentom (delci adsorbenta so bili zamrznjeni v prostoru) ter zunanjo raztopino enake kemijske sestave. Topilo smo v vseh primerih obravnavali kot dielektrični kontinuum. Zanimalo nas je, kakšen vpliv ima razporeditev nabojev v porozni snovi na srednji koeficient aktivnosti adsorbiranega modelnega +1:-1 elektrolita. Izvedli smo računalniško simulacijo za niz parametrov, ki doloeajo stanje modela; spreminjali smo koncentracijo in razporeditev nabojev nanoporozne snovi ter koncentracijo modelnega elektrolita, pogoje priprave adsorbenta ter pogoje pri katerih sistem opazujemo. Računi so potrdili nasa pretekla dognanja, da termodinamične lastnosti adsorbata močno zavisijo od temperature in dielektrične konstante topila, kakor tudi od koncentracije delcev adsorbenta ter adsorbata. Vpliv razporeditve nabojev adsorbenta na adsorpcijo elektrolita je pomemben, in še zlasti izrazit pri močnejših Coulombskih interakcijah.
Keywords: adsorpcija; elektroliti; fizikalna kemija; ioni; metoda Monte Carlo; modeli; Monte Carlo method; računalniške simulacije; raztopine; termodinamika